近日，公司李长明院士、郭春显教授团队在电催化硝酸根高效产氨领域取得新进展，在中国科学院和国家自然科学基金委员会主办的材料类中国卓越期刊《SCIENCE CHINA Materials》（IF=8.1）上以封面文章发表论文“Screening MXene-based single-atom catalysts for selective nitrate-to-ammonia electroreduction”，第一作者为公司2020级研究生王梦婷和公司青年教师胡涛副教授，郭春显教授和李长明院士为共同通讯作者。

该研究工作通过第一性原理计算，从锚定在Ti3C2O2上的30种单个过渡金属原子（Ti3C2O2-TMSA，TM：3d = Sc-Zn、4d = Y-Cd、5d = La-Hg）中筛选出3个低过电位的Ti3C2O2-TMs。通过对稳定性和NO3-吸附能力的系统比较，筛选出10种在d5附近过渡金属的Ti3C2O2-TMs（TM = Cr、Mn、Fe、Tc、Ru、W、Re、Os、Ir和Pt）。吸附物与基底之间的强相互作用来源于O与TM的p-d轨道耦合。结合热力学和动力学分析，表明连续脱氧和加氢反应是最可能的反应路径。根据吉布斯自由能变化图，该工作认为Ti3C2O2-CrSA、Ti3C2O2-ReSA和Ti3C2O2-OsSA是高效的NRA催化剂。此外，NRA在三种Ti3C2O2-TMSA上的性能均优于HER。研究还发现，MXene基单原子催化剂（Ti3C2O2-TMSA）比MXene基双原子催化剂（Ti3C2O2-TMDA）具有更好的NRA催化性能。导致MXene基单原子催化剂具有高性能的关键因素是硝酸根和锚定的TMs之间的强相互作用，以及锚定金属在费米能级附近存在的大量电子态。该工作为高效MXene基电催化剂的硝酸盐还原制氨的设计开辟了新的路径和指导方向，对实验的开展具有指导意义。

参考文献

Meng Ting Wang, Tao Hu, Chun Xian Guo, and Chang Ming Li. "Screening MXene-based single-atom catalysts for selective nitrate-to-ammonia electroreduction", SCIENCE CHINA Materials (2023) 66: 2750-2758.

文献链接：https://doi.org/10.1007/s40843-022-2406-5.